FKKT

Uvod

Visoko kvalitetni dvodimenzionalni nanomateriali z gradniki v obliki nanolističev, to je submikronskih delcev z debelino le nekaj nanometrov, so izredno obetavni za uporabo na številnih področjih – od materialov za hranjenje energije do kemične katalize procesov in medicine. V svoji osnovni obliki ali obliki kompozitnih materialov so namreč pogosto ključni gradniki elektronskih komponent nove generacije elektronskih naprav (pametnih telefonov, računalnikov, televizorjev), panelov sončnih celic (zelena in trajnostna proizvodnja energije), in biosenzorjev (zaznavanje bolezni in zdravstvena preventiva). Kljub temu je pa njihova široka industrijska uporaba omejena zaradi omejene kapacitete postopkov njihovega pridobivanja in s temi postopki povezanimi tveganji za okolje.

Pri tem skupnem slovensko/madžarskem projektu se ukvarjamo z razvojem učinkovitejših in varnejših postopkov delaminacije. Ionske tekočine z nizkim parnim tlakom in izjemnimi lastnostmi samourejanja delcev na medfazni površini predstavljajo zelo obetajoča zelena topila, ki bi lahko povzročila delaminacijo plastovitih snovi brez uporabe dodatnih strupenih kemikalij. Ker je za izbiro določenega topila kot ustreznega delaminacijskega medija ključno poznavanje njegove strukture in meddelčnih korelacij, se z uporabo računalniških simulacij vzporedno ukvarjamo tudi z vprašanji, če so modelni sistemi ionskih tekočin in drugih zelenih topil z velikimi osnovnimi gradniki (ioni ali molekulami) primerni za opis lastnosti realnih sistemov. Pri simulacijah posvečamo posebno pozornost obravnavi velikega števila delcev (velikih osnovnih celic), kar terja ogromno količino računalniškega časa.

Med številnimi raziskavami postopkov procesa delaminacije, ki jih lahko zasledimo v literaturi, jih zelo malo vključuje ionske tekočine, pa še te se večinoma ukvarjajo le z ogljikovimi nanomateriali. Z raziskavami na tem projektu tako odpiramo novo pomembno poglavje na področju tekočinskih postopkov delaminacije plastovitih materialov. Sistematična kombinacija eksperimentalnih in teoretičnih raziskav predstavlja pomemben obet k dosegi zastavljenih ciljev. Dodatna kvaliteta pri izvedbi predlaganega projekta je zagotovo tudi komplementarnost strokovnih kompetenc madžarske (vodja izr. prof. István Szilágyi) in slovenske projektne skupine, ki vsaka zase posedujeta specifična znanja in izkušnje iz različnih raziskovalnih področij, obe skupaj pa kompetence, ki zagotavljajo uspešno in učinkovito delo.

Cilji

Glavni raziskovalni izziv tega projekta je nadomestitev ustaljenih večstopenjskih postopkov delaminacije plastovitih materialov, ki z namenom zvišanja izkoristka vključujejo uporabo tveganih toksičnih dodatkov ter hlapnih topil, in razvoj konceptualno novih in hitrejših enostopenjskih postopkov delaminacije za pridobivanje visoko kakovostnih dvodimenzionalnih materialov v okoljsko prijaznejših zelenih topilih. Za dosego tega cilja se primarno osredotočamo na razvoj stabilnih disperzij monolamelarnih plastovitih dvojnih hidroksidov in titanatnih nanolističev v ionskih tekočinah, njihovih mešanicah z vodo ali z drugimi zelenimi topili ter na pripravo njihovih tankoslojnih filmov in hibridnih nanokompozitov.

Zelo pomemben cilj tega projekta je tudi teoretična in eksperimentalna raziskava strukturnih, reoloških in dinamičnih karakteristik zelenih topil z uporabo eksperimentalne tehnike ozko- in široko-kotnega rentgenskega sipanja in računalniških simulacij molekulske dinamike v kombinaciji z metodo dopolnjenega sistema, ki smo jo razvili v naši skupini. Pričakujemo, da bodo rezultati raziskav konkretnih materialov na osnovi nanolističev imeli pomemben vpliv na področju njihove uporabe kot visoko efektivni nizkocenovni katalizatorji v proizvodnji čiste energije in njenega hranjenja, to je v gorivnih celicah, baterijah, sistemih za cepitev vode in sončnih celicah za proizvodnjo električne energije.

Faze projekta

Projekt je razdeljen na tri faze: (i) priprava plastovitih nanomaterialov in preliminarne raziskave strukture modelnih ionskih tekočin z metodo ozko in širokokotnega rentgenskega sipanja (SWAXS), (ii) delaminacija plastovitih nanomaterialov in nadaljevalne strukturnih raziskav izbranih ionskih tekočin in drugih kompleksnejših zelenih topil, in (iii) stabilizacija in solvatacija nanolističev, priprava kompozitnih materialov v zelenih topilih in strukturne raziskave mešanic zelenih topil.

Rezultati

Raziskovalni članki:

[1] B. Katana, D. Takacs, E. Csapo, T. Szabo, A. Jamnik, I. Szilagyi, Ion Specific Effects on the Stability of Halloysite Nanotube Colloids-Inorganic Salts versus Ionic Liquids, J. Phys. Chem. B 124(43) (2020) 9757-9765; [COBISS.SI-ID 90738435]

[2] D. Takacs, B. Katana, A. Szerlauth, D. Sebok, M. Tomsic, I. Szilagyi, Influence of adsorption of ionic liquid constituents on the stability of layered double hydroxide colloids, Soft Matter 17(40) (2021) 9116-9124; [COBISS.SI-ID 90725123]

[3] B. Katana, D. Takacs, A. Szerlauth, S. Saringer, G. Varga, A. Jamnik, F.D. Bobbink, P.J. Dyson, I. Szilagyi, Aggregation of Halloysite Nanotubes in the Presence of Multivalent Ions and Ionic Liquids, Langmuir 37(40) (2021) 11869-11879; [COBISS.SI-ID 90745859]

[4] B. Katana, D. Takacs, F.D. Bobbink, P.J. Dyson, N.B. Alsharif, M. Tomsic, I. Szilagyi, Masking specific effects of ionic liquid constituents at the solid-liquid interface by surface functionalization, Phys. Chem. Chem. Phys. 22(42) (2020) 24764-24770; [COBISS.SI-ID 36240131]

[5] D. Takacs, M. Tomsic, I. Szilagyi, Effect of Water and Salt on the Colloidal Stability of Latex Particles in Ionic Liquid Solutions, Colloid Interfac 6(1) (2022);  [COBISS.SI-ID 92287491]

[6] J. Cerar, A. Jamnik, I. Szilágyi, M. Tomšič, Solvation of nonionic poly(ethylene oxide) surfactant Brij 35 in organic and aqueous-organic solvents, J. Colloid Interf. Sci. 594 (2021) 150-159; [COBISS.SI-ID 57416195]

[7] B. Tratnik, N. van de Velde, I. Jerman, G. Kapun, E. Tchernychova, M. Tomsic, A. Jamnik, B. Genorio, A. Vizintin, R. Dominko, Correlating Structural Properties with Electrochemical Behavior of Non-graphitizable Carbons in Na-Ion Batteries, Acs Appl Energ Mater 5(9) (2022) 10667-10679; [COBISS.SI-ID 124486403]

[8] D. Takács, G. Varga, E. Csapó, A. Jamnik, M. Tomšič, I. Szilágyi, Delamination of Layered Double Hydroxide in Ionic Liquids under Ambient Conditions, The Journal of Physical Chemistry Letters 13(51) (2022) 11850-11856; DOI: 10.1021/acsaem.2c01390

 

Postri na konferencah:

D. Takács, M. Tomšič, G. Varga, E. Csapó, A. Jamnik, I. Szilagyi: Dispersions of delaminated double hydroxides in ionic liquids, Poster presentation, 36th Conference of the European Colloid and Interface Society, (4-9 September 2022), Crete, Greece; [COBISS.SI-ID 124958467]

B. Tratnik, N. W. Van de Velde, I. Jerman, G. Kapun, E. Tchernychova, M. Tomsic, A. Jamnik, B. Genorio, A. Vizintin, R. Dominko: Probing the “adsorption-intercalation-pore filling” mechanism in corncob derived non-graphitizable carbons. Poster presentation, IBA 2022 (2-7 October 2022), Bled, Slovenia; [COBISS.SI-ID 129612035]

J. Cerar, A. Jamnik, I. Szilagyi, M. Tomsic: Performance of different molecular models in characterizing the structure and dynamics of ethylammonium nitrate. Poster presentation, 35th Conference of the European Colloid and Interface Society, (5-10 September 2021); Athens, Greece; [COBISS.SI-ID 100372483]

J. Cerar, A. Jamnik, I. Szilagyi, M. Tomsic: Solvation of Brij35 in alcohol and alcohol/water systems : structure and dynamics. Poster presentation, 35th Conference of the European Colloid and Interface Society, (5-10 September 2021), Athens, Greece; [COBISS.SI-ID 100370435]

B. Tratnik, N. W. Van de Velde, I. Jerman, G. Kapun, E. Tchernychova, M. Tomsic, A. Jamnik, B. Genorio, A. Vizintin, R. Dominko: Effect of microstructure on electrochemical behavior of corn cob derived non-graphitizable carbons. Poster presentation, Cutting Edge 2021 (16 September 2021) Ljubljana, Slovenia; [COBISS.SI-ID 82923011]

Povezani članki madžarskih partnerjev (DOI): 10.1016/j.jcis.2020.08.118; 10.1039/d0sm01531h; 10.1039/D0DT04186F; 10.3390/cryst10030148; 10.1021/acs.langmuir.0c03533; 10.1021/acs.jpcb.2c06259; 10.1021/acs.langmuir.1c00656; 10.3390/colloids4020020.